Las bases de Schiff y sus complejos de metales de transición tienen numerosas aplicaciones biológicas. Los complejos metálicos muestran una mayor actividad que los ligandos libres. Los complejos de cobalto muestran un camino brillante hacia las ciencias farmacéuticas y químicas. En este capítulo, presentamos los resultados de los estudios de síntesis y caracterización de los tres complejos de metales de transición de base de Schiff que incluyen ligandos de base de Schiff y pseudohalogenuros. Los enfoques adoptados para la síntesis de los complejos metálicos son el método de autoensamblaje. Los espectros IR muestran la existencia de grupos funcionales y ligandos aniónicos como frecuencias O-H (agua), C=C, C=N,N3, NCS, NCO. El espectro UV aprueba la complejación del metal y el ligando con el aumento del valor de absorbencia en comparación con el ligando libre. Los valores máximos de la banda d-d se detectan en el rango de 300 a 321 nm. Los espectros LC-MS predicen las estructuras de los complejos reportados y los valores m/z se reportan para cada fragmento del complejo y confirman la estructura final. Los resultados de la termoquímica concuerdan con la estructura de los complejos.